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近日，上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院鄭遠林、陳險峰教授研究組研究了非線性晶體納米腔中增強的光參量過程，在薄膜鈮酸鋰中通過Anapole共振機制克服了材料的折射率限制并將光強局域在納米腔內(nèi)，實現(xiàn)了四個數(shù)量級的二次諧波增強。該成果以“Enhanced second-harmonic generation in thin-film lithium niobate circular Bragg nanocavity”為題發(fā)表在Nano Letters 24, 11676 (2024)。

二階非線性效應(yīng)可引發(fā)許多獨特的物理現(xiàn)象，例如二次諧波產(chǎn)生，這在基礎(chǔ)科學(xué)和各種應(yīng)用中起著重要作用。微納尺度下光與物質(zhì)相互作用過程，特別是非線性參量過程，有賴于材料本身強非線性還需將光局域在小模式體積內(nèi)以增強作用強度。在各種材料中，鈮酸鋰是目前最廣泛使用的非線性晶體之一，它具有強烈的二階非線性效應(yīng)。而鈮酸鋰折射率并不太高，對鈮酸鋰的加工也十分困難且蝕刻側(cè)壁也不夠陡直，這限制了其將光束限制在納米尺度的能力，從而限制了其在納米光子學(xué)中的應(yīng)用。

我們在納米薄膜鈮酸鋰（TFLN）平臺上利用圓形布拉格環(huán)柵腔（CBG）并在腔中心盤內(nèi)設(shè)計Anapole共振條件將光限制在1.5個波長直徑內(nèi)，最終實現(xiàn)了非線性效應(yīng)的顯著增強。CBG結(jié)構(gòu)以其高光收集效率和垂直表面發(fā)射而廣泛應(yīng)用于激光器、量子發(fā)射器和非線性器件中。Anapole共振由于振蕩電偶極矩和環(huán)形偶極矩遠場輻射模式相消干涉而沒有遠場輻射，是在亞波長尺度上增強光與物質(zhì)相互作用的理想選擇。在此研究中，我們在x切薄膜鈮酸鋰上的CBG中實驗實現(xiàn)了Anapole共振增強的二次諧波產(chǎn)生。在泵浦強度為1.9 MW/cm^2下的歸一化轉(zhuǎn)換效率達1.21×10^-2 cm^2/GW；相比于薄膜鈮酸鋰，增強因子達到了42000倍。此外，我們還研究了橢圓形布拉格環(huán)柵腔（EBG）中二次諧波產(chǎn)生的特性，并在不降低非線性轉(zhuǎn)換效率（約10^-2 cm^2/GW）的情況下實現(xiàn)了s/p入射光偏振無關(guān)二次諧波的產(chǎn)生。

在鈮酸鋰基集成非線性光學(xué)平臺上，人們利用過各種機制來增強非線性過程。通過將金屬與鈮酸鋰結(jié)合可以提高二次諧波的轉(zhuǎn)換效率，但金屬的歐姆損耗、零體二階非線性以及低損傷閾值導(dǎo)致非線性轉(zhuǎn)換效率較低。受鈮酸鋰的折射率限制，鈮酸鋰納米顆粒Mie共振的品質(zhì)因數(shù)一般低于100，從而也限制了其非線性效率。Fano和Anapole共振、導(dǎo)模共振（GMR）和membrane 超表面結(jié)構(gòu)等已將歸一化轉(zhuǎn)換效率提高到10^-5 cm^2/GW甚至更高。鈮酸鋰光柵波導(dǎo)（LNGW）結(jié)構(gòu)理論上可以實現(xiàn)10^-3 cm^2/GW的轉(zhuǎn)換效率，但實現(xiàn)起來比較困難。我們利用薄膜鈮酸鋰上CBG結(jié)構(gòu)來增強二次諧波產(chǎn)生的效果已超越當(dāng)前鈮酸鋰納米尺度上其他同類的非線性轉(zhuǎn)換效率，實現(xiàn)了在最低泵浦強度下的最高歸一化轉(zhuǎn)換效率。

我們的方案還可以擴展到其他非線性光學(xué)平臺，如過渡金屬二硫化物和III-V族半導(dǎo)體等。該工作為在無相位匹配條件下研究納米尺度非線性光學(xué)提供了一種新途徑。這一方向的發(fā)展動力近年來表現(xiàn)強勢，圖3顯示的是薄膜鈮酸鋰平臺上各類非線性共振增強機制的最新進展。未來人們期望能將非線性歸一化效率再提高兩個數(shù)量以上，實現(xiàn)更高效的非線性光學(xué)調(diào)控器件。

陳險峰研究組近年來在薄膜鈮酸鋰光子芯片領(lǐng)域獲得了系列重要的進展。研制出超過100GHz的薄膜鈮酸鋰MZ調(diào)制器，以及高速相位、偏振和空間光調(diào)制器光子芯片。研制出微米級周期性極化薄膜鈮酸鋰波導(dǎo)光子芯片，其激光頻率轉(zhuǎn)換效率達到國際先進水平，已經(jīng)得到廣泛應(yīng)用。研究得到國家基金委重大項目、重點項目、國家重點研發(fā)計劃、國家量子2030專項、上海市科技重大專項等項目支持。研究組正在開展面向下一代光通信、微波光子學(xué)、光計算、量子計算等應(yīng)用的高性能薄膜鈮酸鋰光子芯片研發(fā)，已經(jīng)取得了重要進展。