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導讀
飛秒化學是物理化學的一支，是通過飛秒激光研究在極小的時間內化學反應的過程和機理。這一領域涉及的時間間隔短至約千萬億分之一秒，即1飛秒，這也就是名稱的來源。在這個極小的時間段里，產生的飛秒激光可以用于檢測分子、原子、離子的結構、組成、運動等形成飛秒檢測范疇。所以“飛秒化學”的目標是用短閃光來記錄和控制化學反應。利用連續的激光脈沖，可以精確地激發和打破原子鍵。在分子化學中，人們早就知道在一些特定的分子中振動激發和躍遷態的位置會對反應速率產生很大影響。

許多科學學科都希望對物質進行主動光學控制，全光磁開關就是突出的例子，光誘導的固體亞穩態或異質相以及化學反應的相干控制。通常，這些方法動態地將系統引向遠離平衡的狀態或反應產物。在固體中，金屬到絕緣體的過渡是光學操縱的重要目標，可提供電子和晶格性質的超快速變化。然而，相干性對這種轉換的效率和閾值的影響仍然是一個很大程度上未解決的問題。
近日，哥廷根大學和馬克斯·普朗克生物物理化學研究所的Claus Ropers教授團隊成功地將一種飛秒雙脈沖激發方案應用到固體上，在準一維固態表面系統中的金屬-絕緣體結構中實現結構相變的相干控制，進而實現對固體表面的晶體結構的調控。該成果近日發表在 Nature 雜志。

封面圖：超短脈沖激光對物體表面的晶體調控
圖片來源：Dr Murat Sivis


實驗方案
由Claus Ropers教授領導的研究小組在硅晶體上蒸發了一層極薄的銦，然后將晶體冷卻到-220 ℃。室溫下，銦原子在表面形成導電金屬鏈，但在如此低的溫度下，它們會自發地重新排列成電絕緣的六邊形。這個過程被稱為金屬和絕緣兩相之間的過渡，可以通過短激光脈沖進行切換。在他們的實驗中，研究人員隨后用兩束短激光脈沖照射冷表面，然后立即用電子束觀察了銦原子的排列。他們發現激光脈沖對表面轉換成金屬狀態的效率有相當大的影響。（圖1）

圖1. 實驗方案示意圖
圖片來源：Nature 583，232-236（2020）（Fig.1a）


機理解釋
激光脈沖對表面轉換成金屬狀態這種效應可以用表面原子的振蕩來解釋。為了從一種狀態到另一種狀態，原子必須向不同的方向運動，在此過程中要克服類似于過山車的阻力。然而，單次激光脈沖是不夠的，原子只是來回擺動。但就像搖擺運動一樣，在適當的時間第二次脈沖可以給系統提供足夠的能量，使相轉變成為可能。在他們的實驗中，物理學家觀察到原子的幾次振蕩，這些振蕩以不同的方式影響著轉換。

圖2. 相干控制的(8×2)到(4×1)的相變效率。
圖片來源：Nature 583，232-236（2020）（Fig.2）


結論和展望
他們的發現不僅有助于對快速結構變化的基本理解，而且也為表面物理學打開了新的視角。本文結果顯示了在原子尺度上控制光能轉換的新策略，利用激光脈沖序列有針對性地控制固體中的原子運動，也可以創造出以前無法獲得的具有全新物理和化學性質的結構。利用激光脈沖序列有針對性地控制固體中的原子運動，也可以創造出以前無法獲得的具有全新物理和化學性質的結構。

該文章以" Coherent control of a surface structural phase transition "為題在線發表在 Nature 。