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近日，安光所張為俊研究員課題組在過氧自由基真空紫外光電離研究方面取得新進展，相關成果以“甲基過氧自由基的真空紫外光電離動力學”為題在線發表于美國物理學會《化學物理期刊》上（J. Chem. Phys. 152, 104301, 2020）。

過氧自由基是大氣化學反應過程中重要的反應中間體，在對流層光化學循環中起著承上啟下的關鍵作用，大氣中許多二次污染物如臭氧、過氧乙酰硝酸酯（PANs）和二次有機氣溶膠（SOA）的形成等都與其密切相關。開展過氧自由基的光譜和動力學研究對于從實驗上檢測過氧自由基、進而揭示其化學反應機理等具有重要的意義。

課題組唐小鋒副研究員與法國SOLEIL國家實驗室合作，以同步輻射光作為電離源，采用先進的真空紫外光電離符合質譜技術，對大氣中含量最高的甲基過氧自由基（CH₃O₂）光電離動力學進行了深入研究。實驗中，以微波放電流動管作為反應器，通過甲基自由基（CH₃）與氧氣反應產生甲基過氧自由基，在線測量獲得了甲基過氧自由基的高分辨閾值光電子譜。同時，通過開展高精度的量子化學理論計算，對閾值光電子譜的電子態和振動能級等進行了標定，獲得了甲基過氧自由基的絕熱電離能和振動頻率等基本數據和結構信息，并對甲基過氧自由基離子各個電子態的電離和解離動力學進行了研究。

該研究工作得到了中科院國際合作重點項目、國家自然科學基金和國家重點研發計劃等支持。

文章鏈接： https://aip.scitation.org/doi/full/10.1063/5.0002109 

圖1 甲基過氧自由基的高分辨閾值光電子譜及其擬合結果