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         12月27日，中科院大連化物所楊學明院士領導的科研團隊在表面光化學反應動力學研究工作中取得新進展，研究成果“Strong Photon Energy Dependence of the Photocatalytic Dissociation Rate of Methanol on TiO2(110)”（不同光子能量對甲醇在TiO2(110)表面上光催化解離速率的影響）發表在最新一期的《美國化學會志》上。

     二氧化鈦在光催化領域有著極為廣泛的應用，但是對其光催化反應機理的研究一直在探索當中。一系列研究結果表明二氧化鈦光激發產生的電子和空穴會很快弛豫到導帶底或者價帶頂，多余部分的能量則轉換成聲子能量，對反應基本沒有貢獻。廣為接受的光催化模型認為光催化反應速率主要取決于光照產生的有效電子-空穴對的數目，即化學反應過程與光通量有關，而與激發光波長（或者光激發產生的電子和空穴的能量）無明顯關系。

     楊學明帶領團隊利用自行研制的基于高靈敏度質譜的表面光化學裝置，系統地研究了單分子層甲醇覆蓋的TiO2(110)表面在紫外光照射后的反應動力學過程。早期結果（ J. Am. Chem. Soc., 2012, 134 (32), 13366–13373 ， J. Am. Chem. Soc., 2013, 135 (28), 10206–10209 ）表明甲醇在光照過程中通過O-H鍵及C-H鍵的斷裂形成甲醛，解離出的大量氫原子轉移到旁邊的橋氧原子上。在表面升溫過程中，一部分氫原子會奪取表面的橋氧原子先以水(H2O)的形式從表面脫附出來，產生表面氧空位。隨著表面氧空位濃度的增加，橋氧上剩余的氫原子則更容易結合成氫氣分子脫離。

     在本次的研究中，在波長266 nm光照條件下，甲醇分子光致解離的量子產率比波長355 nm光照產率高兩個量級左右，而TiO2對266 nm的吸收效率僅為355 nm的兩倍。這個實驗結果表明光子能量（電子和空穴的能量）對光催化效率的有著重要的影響。一種可能的機理解釋是光激發產生的電子和空穴直接與甲醇分子作用，誘發了化學反應，而不是弛豫后再與甲醇分子作用誘發反應。另外一種可能的解釋是光致激發產生的電子和空穴復合后生成高激發模式的聲子，其與甲醇分子耦合后激發分子的某些振動模式，促使甲醇解離。

     如果能真正理解二氧化鈦表面光催化反應發生的本質機理，將會為設計與發展高效催化劑和完善光催化模型提供更好的支持。

     以上研究得到了國家自然科學基金委和中科院相關項目的資助。