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可見光顯微鏡使我們能夠看到像活體細胞內的小器官那樣小的微小物體。然而，它依然無法用來觀測固體中電子在原子間的分布情況。最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室孟勝研究組與羅斯托克大學極端光子學實驗室以及德國馬克斯普朗克量子光學研究所的研究人員合作，開發了一種新型的光顯微鏡，即“激光皮米顯微鏡(laser picoscopy)”，用以實現對固體中價電子分布的實時觀測。

該技術是通過跟蹤在激光輻照下固體發射的高次諧波來實現的。高次諧波是在超強激光場驅動下介質的一種極端非線性行為，其表現為材料發射出遠紫外的相干諧波輻射。高次諧波對材料中電子尤其是價電子的狀態非常敏感。因此對于固體材料，它不僅可以用于產生具有極限性能的超短激光脈沖，也可以用作一種探測材料內部電子性質的有效手段。作為全光學的探測方法，利用高次諧波的固體材料測量不需要高的真空條件以及對樣品的解理；同時，由于高次諧波脈沖時間短，產生的熱效應少，所以對樣品幾乎沒有損傷。相比于傳統的探測手段，其時空分辨率更高，因此被逐漸應用到對電子能帶結構、拓撲性質以及動態電導率等性物性的測量上。

因為X射線、電子束等探針僅對材料的總電子分布敏感，利用傳統方法實現價電子分布的直接空間成像依然很有難度，而高分辨的測量更是巨大的挑戰。利用高次諧波在測量上的優勢，孟勝研究組與實驗研究人員合作，使用強大的激光閃光照射晶體材料薄膜，激光脈沖驅動晶體中的電子快速擺動。當電子與周圍的電子反彈時，它們在光譜的極紫外部分發生高次諧波輻射。通過分析這種輻射的性質，可以制作一系列具有幾十皮米分辨率的圖片來說明電子云是如何分布在固體晶格中的原子之間的（圖1）。

該研究團隊利用自主發展的含時密度泛函理論方法，構建了強光場作用下電子-勢壘的散射圖像，實現了高次諧波對價電子空間分布的重構（圖2）。他們發現，在光場強度達到一定程度時，由于強場對勢壘強烈的壓制作用，固體中電子呈現一定的準自由行為，由此建立起高次諧波產率與勢場分布的關系，通過對高次諧波強度的擬合，固體價電子的勢場以及電荷密度的空間分布被建立起來。

圖1. 固體價電子的激光顯微照相術。a)是實驗裝置圖，b)是MgF2晶體的高次諧波譜)，c)是高次諧波截止頻率與激光場的關系，其斜率即對應于體系中的最小離子半徑，d)探測到的不同原子或離子的半徑（藍色）和經驗值（紅色、黃色）的比較。

圖2.激光輻照下MgF2晶體中的電子動力學。上圖為激光場的波形，下圖為不同時刻電子密度分布的變化。

值得注意的是，由于高次諧波具有極高的截止能量，這種價電子的空間成像可以達到皮米量級的超高空間分辨率（圖3）。因此，借助高次諧波，不同元素價電子的空間分布尺度也能夠被精確探測。結果表明，高次諧波對價電子的空間成像不依賴于驅動光的波長，這意味著這種測量手段擁有涵蓋從太赫茲波段到可見光波段的廣泛光源適應性。

圖3.a）實驗重構的價電子密度分布，b)理論計算的價電子密度分布。c)為對角線方向電子密度的輪廓。

此項研究為開發新型激光顯微鏡鋪平了道路，使物理學家、化學家和材料科學家能夠以前所未有的分辨率窺視微觀世界的細節，深入理解并最終控制材料的化學和電子性質。能夠探測價電子密度的顯微鏡也可以更好地為計算固態物理建立實驗基準。相關研究成果發表在Nature 583, 55 (2020)上。

此外，由于高次諧波譜的形貌及其在外界擾動下的變化蘊含著材料內部豐富的電子動力學信息，人們可以通過改變光場波形實現對載流子運動的超快調控。孟勝研究組的博士生關夢雪等利用自主發展的含時密度泛函理論方法，通過調節雙色光的強度、相位差等參數實現了對二維材料MoS2中電子動力學及高次諧波產生的阿秒尺度超快調控（圖4）。他們的研究表明，二維材料中的電子波包動力學及諧波輻射對光場波形高度敏感，通過改變雙色光之間的相位差，載流子在動量空間中的運動軌跡可以被超快地調控，并且諧波截斷能可以隨光場幅值線性增加，同時伴隨著諧波產率及譜形貌的改變。當雙色光相位差為π時，可以在單層MoS2中得到一個光滑連續、展寬較大的高次諧波譜，從而得到一個能量范圍在極紫外區域（~20 eV）的近孤立的超短脈沖。雖然二維材料中高次諧波產生截斷能對光強的依賴關系同體相材料相一致，但其諧波發射的時頻特征卻和原子氣體中的情況相同，說明二維材料的結構特征介于體相及氣相之間，因此提供了一個獨特的研究平臺。該工作發表在Appl. Phys. Lett. 116, 043101 (2020),并被選為封面論文。這些工作得到科技部重點研發計劃(2016YFA0300902)和國家自然科學基金委(91850120, 11774396, 11934004)的資助。

圖4.《Appl. Phys. Lett.》封面。圖中展示的是二維固體在相位差分別為π/2和π的雙激光脈沖下（黑線）的輻射譜隨時間的變化。